Un dels objectius prioritaris de la Fundació és recuperar la memòria de Ferrer i Guàrdia i de l'Escola Moderna, els valors de la laïcitat i el lliure pensament. Des dels seus inicis, la Fundació ha treballat per la constitució de l’Arxiu mitjançant l’adquisició de llibres i la reproducció de tot tipus de documentació relacionada amb Ferrer, la seva obra i la seva època.

L’Arxiu va rebre un important impuls amb la primera donació de llibres i documents procedents de la família Ferrer i Guàrdia. Els descendents de Josep Ferrer (germà de Francesc) van donar a la Fundació 102 llibres i diversos documents originals de Ferrer i Guàrdia. Posteriorment, vam ampliar el fons amb documentació procedent dels familiars del Capità Francesc Galcerán Ferrer que fou el defensor de Ferrer i Guàrdia en el Consell de Guerra que el va sentenciar a mort. Aquestes donacions constitueixen la recuperació per a la investigació històrica d’una documentació inèdita i molt interessant.

Aquesta documentació s'ha anat ampliant i, actualment, l’Arxiu conté més de 1.000 llibres i 400 documents, antics i actuals, relatius al període 1880-1936.

De la donació destaca:

• 29 llibres de l'Editorial de l'Escola Moderna, amb autors com: Condorcet, Odón de Buen, Jean Grave, Clémentine Jacquinet, Letourneau, Enrique Llúria, Carlos Malato, Martínez Vargas, Fabià Palasí, Pi y Arsuaga, Federico Urales, etc.
• El manual "L'espagnol pratique" de Ferrer, editat a París l'any 1897. Conté diverses narracions curtes de Pi y Margall, Àngels López de Ayala (una de les primeres feministes catalanes), etc.
• Els butlletins de l'Escola Moderna de 1901 a 1903, enquadernats i en perfecte estat de conservació.
• Els llibres de les "Causas" de l'atemptat a Alfonso XIII de 1906 i de la revolta de la setmana tràgica de 1909.

I els documents manuscrits següents:

• Dues llibretes per a l'estudi d'idiomes (1892-93), una petita llibreta de notes de viatge amb apunts i reflexions de diversos autors.
• L'agenda de Ferrer (1900-01) amb les adreces de tots els seus amics i coneguts -com Kropotkin, Pi y Margall, Lerroux, etc.- d'arreu del món (per exemple, Nova York, Londres, París, Brussel·les, Melbourne, Madrid o València). És molt interessant per reconstruir el món de les relacions d'un home tan complex com Francesc Ferrer i Guàrdia.
• La llibreta de poesies "Pasado, presente, futuro" escrites per Ferrer durant el seu captiveri a la presó Modelo de Madrid (1906). Les dues primeres parts són un cant a l'amor i a la parella lliure i una crítica als prejudicis burgesos i victorians de l'època així com una crítica a la intromissió de l'església i l'Estat en la intimitat de les persones. És també una glosa a la relació que Ferrer mantenia aleshores amb Soledat Villafranca. L'última part té més contingut ideològic relacionat amb l'ideari pedagògic ferrerià.

Actualment, l'Arxiu Ferrer i Guàrdia conté, a més de la documentació esmentada:

• 1000 llibres, antics i actuals, relatius al període 1880-1936. On podem trobar, a més de documentació relacionada amb Ferrer i l’Escola Moderna, material relatiu a la seva època: polítics, pedagogs, moviment obrer, catalanisme, maçoneria...

• 400 articles i documents sobre Ferrer i l'Escola Moderna obtinguts de diaris i revistes. S’inclouen els documents donats per la Universitat Lliure de Brussel·les i els documents aportats per l'Ajuntament de Brussel·les referents a la història del monument dedicat a Ferrer que es va erigir el 1911 a la ciutat.

• 450 fixes obtingudes del Diari de Barcelona (1 d'octubre a 23 d'octubre de 1909) sobre el cas Ferrer: judici, sentència, afusellament, repercussions nacionals i internacionals, etc.

• 260 fotografies i diapositives donades pel Centre National et Musée Jean Jaurès de Castres (França), a partir de l'exposició “El cas Ferrer” que va organitzar aquesta institució amb motiu del vuitantè aniversari de la mort de Ferrer i Guàrdia.

• 90 fotografies de revistes i documents antics provinents de donacions de particulars.

• La col·lecció completa (fotocopiada) donada pel Sr. G. Luigi Brignoli, de Bèrgam (Itàlia) de tots els butlletins publicats per l'Escola Moderna.

Per donar el màxim de difusió a aquest fons documental i per preservar-lo, la Fundació ha pogut posar en format digital els documents originals de les donacions (tant de Ferrer com de Galcerán) així com alguns llibres de l’Escola Moderna, les actes dels dos processos contra Ferrer i el seu únic llibre publicat La Escuela Moderna.